二十一年四月，命军机处行走。时上方责诸将逐捕阿睦尔撒纳，定西将军达尔党阿出西路。五月，命阿里衮佐达尔党阿，在领队大臣上行走。九月，师至雅尔拉，遇贼再胜。十月，命与达尔党阿还京师。二十二年正月，上以成衮紥布为定边左副将军，会师巴里坤，阿里衮仍在领队大臣上行走。二月，达尔党阿以失阿睦尔撒纳削爵，阿里衮亦坐降户部侍郎，旋兼正白旗蒙古副都统。
时回部大和卓木布拉呢敦、小和卓木霍集占分据叶尔羌、喀什噶尔为乱，於是沙拉斯、玛呼斯诸部游牧与相应。九月，阿里衮与都统满福自阿斯罕布拉克、和什特哷克取道至哈喇沙尔，搜山杀敌。复进至塔本顺和尔、纳木噶，俘男妇二百馀。十二月，满福为郭多克哈什哈诱戕，沙拉斯、玛呼斯遁库车诸处。阿里衮复进次哈喇沙尔西南库尔勒。二十三年正月，复进逐敌至呼尔塔克山，获玛呼斯得木齐额默根等。四月，阿里衮自鲁克察还师，驻巴里坤。上先得伯克素赉玛奏，阿里衮方搜捕玛哈沁将还师，与阿里衮疏言师向呼尔塔克山不相应，上因责阿里衮中途迁延，罢侍郎，以副都统革职留任。
六月，靖逆将军雅尔哈善攻库车，霍集占赴援，入城守，已，复走还叶尔羌。上为罢雅尔哈善，而督定边将军兆惠攻阿克苏，遂进逼叶尔羌。十一月，命阿里衮选马三千、驼七百益兆惠军。兆惠攻叶尔羌不克，濒黑水结寨，霍集占为长围困之。上闻，授富德定边右将军、阿里衮参赞大臣，援兆惠。是月命袭封二等公。十二月，授兵部尚书、正红旗蒙古都统。二十四年正月，富德师至呼尔璊，霍集占出战，五日四夜未决。阿里衮以驼马至，乘夜分师为两翼斫阵，斩千馀级。布拉呢敦中创，与霍集占并败走。援兆惠全师以还。上以阿里衮送马济军，如期集事，且杀贼多，加云骑尉世职，例进一等公。七月，霍集占走巴达克山部，阿里衮与富德等帅师从之，降其众万二千有奇。阿里衮以五百人驻伊西勒库尔淖尔西截隘，复分兵出其南，遇敌，夺其家属辎重，降二千有奇。复将选兵二百逾岭逐敌。巴达克山部旋纳款，以霍集占首献。行赏，赐阿里衮双眼孔雀翎。
二十五年，召还京师。六月，自喀什噶尔行次叶尔羌，会雅木紥尔回酋迈喇木煽讹谓阿睦尔撒纳复入阿克苏，群起为乱。乃复还喀什噶尔，率八百人以出，至伯什克勒木，迈喇木等以千馀人拒战，阿里衮督所部击破之。贼入城坚守，麾兵合围，夜四鼓，城人呼号乞降，迈喇木遁去。上奖阿里衮应机立办，授其子拜唐阿丰升额蓝翎侍卫。阿里衮旋捕迈喇木等送京师，复进丰升额三等侍卫，授其次子倭兴额蓝翎侍卫。十月，阿里衮还京师，授领侍卫内大臣，图形紫光阁。二十八年，加太子太保。二十九年，授户部尚书、协办大学士。
时缅甸乱，南徼兵连数岁。三十一年春，将军明瑞深入，上授阿里衮参赞大臣，驰传至军。二月，明瑞战死猛腊，大学士傅恒出为经略，授阿里衮及阿桂为副将军，并令暂领云贵总督，率师驻永昌。朝议：“明年进兵。今岁秋夏瘴退，先收普洱、思茅边外诸小部落。”阿里衮疏言：“边外十三板纳皆内属不为乱，惟召散、整贝、猛勇三部附缅甸。”当用兵时，刑部尚书舒赫德在军，与云南巡抚鄂宁密疏议抚。六月，缅甸使头人请款，阿里衮拒之，以闻。上命置毋答，并谴舒赫德等。七月，阿里衮疏请绝缅甸贸易，并治云南省城至永昌道，抚慰沿边诸土司，借帑俾市籽种牛具，皆得俞旨。十二月，阿桂兵至，共发兵出边，未深入而还。
三十四年二月，上摘云贵总督明德疏语，以军中马羸责阿里衮等，下部议夺职，命宽之。三月，傅恒至军，与阿里衮等议进兵渡戛鸠江，西攻猛拱、猛养两土司，向阿瓦。阿瓦，缅甸都也。偏师至猛密，夹江而下，造舟蛮暮通往来。七月，师行。初，阿里衮病疡，上遣医就视良愈，至是复大作。傅恒令留永昌治疾，阿里衮坚请行。师进，缅甸兵不出。十月，傅恒还师蛮暮，复进攻老官屯，驻戛鸠江口。缅甸兵水陆并至，傅恒、阿桂军江东，阿里衮军江西，迎战。敌结寨自固，阿里衮率兵七百攻之，敌百馀弃寨走。把总姚卓杀敌，夺其旗，师锐进，敌四百馀亦遁。复战，会日暮，敌不能坚守，皆引去。凡破寨三，杀敌五百馀。傅恒亦遘疾，诸将议毋更进兵，阿里衮曰：“老官屯贼寨，前岁额尔登额攻未克。距此仅一舍，不破之何以报命？”策马行，傅恒以下皆从之，寨坚，攻不克。阿里衮疾甚，犹强起督攻，视枪炮最多处辄身当之。傅恒虑其伤，令将舟师，毋更与攻寨。十二月，卒於军，谥襄壮，祀贤良祠。以丰升额金川功，追加封号为果毅继勇公。子丰升额、倭兴额、色克精额、布彦达赉。