翁心存，字二铭，江苏常熟人。父咸封，官海州学正。知州唐仲冕见心存有异才，奇之，授之学。道光二年，成进士，选庶吉士，授编修。大考擢中允，督广东学政。任满，入直上书房，授惠郡王读。寻督江西学政，累迁大理寺少卿。十七年，复直上书房，授六阿哥读。逾年，以母老乞养。家居十年，终母丧。会子同书督贵州学政，陛辞，宣宗命传谕促之来。二十九年，至京，仍入直，授八阿哥读。补祭酒。历内阁学士、工部侍郎，调户部。江苏巡抚请苏州、松江、太仓漕米改徵折色，心存谓：“三属额徵米一百十四万馀石，一旦改折，虑京仓不敷支放，州县假折色抑勒倍徵，便民適以累民。”主驳议，事乃寝。
咸丰元年，擢工部尚书。三年，江宁陷，心存疏陈兵事，请乘贼势未定，饬向荣渡江，陈金绶进屯浦口，以上海水师溯流冲其前，江忠源、邓绍良之师掩其后，四路进攻；增重兵守江、淮杜北窜；急清兖、豫、凤、颍捻匪，毋令与粤寇合势；并覈军需，恤灾黎；筹京仓积贮，整饬纪纲，以维根本。疏上，多被采用。又荐湖北按察使江忠源，请畀统帅重任，寻即擢为巡抚。调刑部，再调工部，兼管顺天府尹。
粤匪北犯，心存疏言贼氛逼近，请扼河而守，畿南直驻重兵，河南、山西、陕西各要隘并力堵截，速调驻热河、绥远之蒙古马队进口内卫京畿；京师九门严缉奸宄，运通仓存粮入城；并敕琦善、邓绍良规复扬州、镇江，为会剿江宁之计。又疏陈顺天防务，画分汛地，举行团练；府属各营旧隶总督管辖，请旨暂归调遣。未几，贼犯天津，僧格林沁率师进剿，命顺天府设粮台。心存请发内帑三十二万两、京仓米二千六百石以给军食，添制军需火药。又偕团防大臣会议京城防守事宜，举光禄寺卿宋晋、太仆寺卿王茂荫综理其事，并诏允行。时议行钞币，心存疏言：“军营搭放票钞，诸多窒碍。钞币之法，施行当有次第，此时甫经颁发，并未试用，势难骤用之军营。”诏斥为阻挠，即责筹次等施行之法，俾无阻滞。会言官论通州捕役勾结土匪行劫，命刑部侍郎文瑞鞫得实，心存以徇庇革职。
四年，起授吏部侍郎，调户部，擢兵部尚书，调吏部。六年，疏陈江南军事，略曰：“苏、松、常、太三府一州，及浙之杭、嘉、湖三府，久为贼所窥伺。今宁国先陷，逼近宜兴，向荣近守丹阳，溧水、句容相继失守，宜责向荣严扼丹阳，令张国樑率精兵驻宜兴扼东坝，别简水师驻太湖，庶苏、常两郡可保无事。又近有按亩捐输，失政体，竭民财，请查明停止。”是年冬，兼翰林院掌院学士，以吏部尚书协办大学士，寻调户部。
八年，充上书房总师傅。英法联军北犯，天津戒严。心存疏请圣驾还宫，以定众志，力言京师重地，不可驻外国领事；长江形势不可失；绥芬边地不可捐；兵费不可再偿；传教不可推广；和议难成，宜速进剿。湖北巡抚胡林翼奏除漕务中饱之弊，请改徵折色。心存力赞其议；由部定章程五事，满、汉兵粮折价支给，上下衙门一切陋规概行裁革焉。拜体仁阁大学士，管理户部。与肃顺同官不相能，屡乞病，不许。九年，复固请，乃予告去职。
十年，户部迭兴大狱，肃顺主之，多所罗织。怡亲王载垣等会鞫，谓司员忠麟、王熙震以短号钞兑换长号，曾面启心存，心存回奏部院事非一二人所能专政，断无立谈数语改旧章之理。载垣等遂请褫顶带归案讯质，文宗鉴其诬，仅以失察议处，免传讯，议降五级，改俟补官，革职留任。复以五“宇”商号添支经费，心存驳令议减，未陈奏，司员即列入奏销，下严议，革职留任。是年秋，车驾将幸热河，心存上疏切谏。
十一年，文宗崩於行在，梓宫还京，心存偕诸臣迎谒，特诏起用，以大学士衔管理工部。疏举人材，诏嘉其不失以人事君之义。又疏言：“东南之民乡义甚坚，各郡县陷后，流亡渡江者，日夜思招练义勇，克复乡里。请敕曾国藩择能办贼者驰赴通州东台，收拾将散之人心，激励方兴之义旅，进捣苏、常，退保下河。上海一隅赋税所出，宜取江海关无穷之利，以供曾国藩有用之兵。”疏上，被嘉纳。同治元年，入直弘德殿，偕祁俊藻等授穆宗读。两宫皇太后慎重师傅之选，倚畀弥笃。是年冬，寝疾，子安徽巡抚同书方缘事系狱，诏暂释侍疾。寻卒，优诏赐恤，称其“品端学粹，守正不阿”，赠太保，入祀贤良祠，谥文端。赐其孙曾源进士，曾荣举人，曾纯、曾桂并以原官即用，曾翰赐内阁中书。逾年，文宗实录告成，以心存曾充监修总裁，赐祭一坛。子同书、同龢自有传，同爵官湖北巡抚。