二十七年，以右佥都御史总督漕运，巡抚凤阳诸府。时矿税使四出。三才所部，榷税则徐州陈增、仪真暨禄，盐课则扬州鲁保，芦政则沿江邢隆，棋布千里间。延引奸徒，伪锲印符，所至若捕叛亡，公行攘夺。而增尤甚，数窘辱长吏。独三才以气凌之，裁抑其爪牙肆恶者，且密令死囚引为党，辄捕杀之，增为夺气。然奸民以矿税故，多起为盗。浙人赵一平用妖术倡乱。事觉，窜徐州，易号古元，妄称宋后。与其党孟化鲸、马登儒辈聚亡命，署伪官，期明年二月诸方并起。谋泄，皆就捕。一平亡之宝坻，见获。三才再疏陈矿税之害，言：“陛下爱珠玉，民亦慕温饱；陛下爱子孙，民亦恋妻孥。奈何陛下欲崇聚财贿，而不使小民享升斗之需；欲绵祚万年，而不使小民适朝夕之乐。自古未有朝廷之政令、天下之情形一至于斯，而可幸无乱者。今阙政猥多，而陛下病源则在溺志货财。臣请涣发德音，罢除天下矿税。欲心既去，然后政事可理。”逾月未报，三才又上言：“臣为民请命，月余未得请。闻近日章奏，凡及矿税，悉置不省。此宗社存亡所关，一旦众畔土崩，小民皆为敌国，风驰尘骛，乱众麻起，陛下块然独处，即黄金盈箱，明珠填屋，谁为守之？”亦不报。三十年，帝有疾，诏罢矿税，俄止之。三才极陈国势将危，请亟下前诏，不听。
清口水涸阻漕，三才议浚渠建闸，费二十万，请留漕粟济之。督储侍郎赵世卿力争，三才遂引疾求去。帝恶其委避，许之。淮扬巡按御史崔邦亮、巡漕御史李思孝、给事中曹于汴、御史史学迁、袁九皋交章乞留。而学迁言：“陛下以陈增故，欲去三才，托词解其官。年来中使四出，海内如沸。李盛春之去以王虎，魏允贞之去以孙朝，前漕臣李志之去亦以矿税事。他监司守令去者，不可胜数，今三才复继之。淮上军民以三才罢，欲甘心于增，增避不敢出。三才不当去可知。”疏仍不答。三才遂去淮之徐州。连疏请代，未得命。会侍郎谢杰代世卿督储，复请留。乃命三才供事俟代者，帝亦竟不遣代也。
明年九月，复疏言：“乃者迅雷击陵，大风拔木，洪水滔天，天变极矣。赵古元方磔于徐，李大荣旋枭于亳，而睢州巨盗又复见告，人离极矣。陛下每有征求，必曰‘内府匮乏’。夫使内府果乏，是社稷之福也，所谓貌病而天下肥也。而其实不然。陛下所谓匮乏者，黄金未遍地，珠玉未际天耳。小民饔飧不饱，重以征求，箠楚无时，桁杨满路，官惟丐罢，民惟请死，陛下宁不惕然警悟邪！陛下毋谓臣祸乱之言为未必然也；若既已然矣，将置陛下何地哉！”亦不报。既而睢盗就获，三才因奏行数事，部内晏然。
翕人程守训以赀官中书，为陈增参随。纵横自恣，所至鼓吹，盛仪卫，许人告密，刑拷及妇孺。畏三才，不敢至淮。三才劾治之，得赃数十万。增惧为己累，并搜获其奇珍异宝及僣用龙文服器。守训及其党俱下吏伏法，远近大快。
三十四年，皇孙生。诏并矿税，释逮系，起废滞，补言官，既而不尽行。三才疑首辅沈一贯尼之，上疏阴诋一贯甚力。继又言：“恩诏已颁，旋复中格，道路言前日新政不过乘一时喜心，故旋开旋蔽。”又谓：“一贯虑沈鲤、朱赓逼己。既忌其有所执争，形己之短，又耻其事不由己，欲坏其成。行贿左右，多方蛊惑，致新政阻格。”帝得疏，震怒。严旨切责，夺俸五月。其明年，暨禄卒。三才因请尽撤天下税使，帝不从，命鲁保兼之。
是时顾宪成里居，讲学东林，好臧否人物。三才与深相结，宪成亦深信之。三才尝请补大僚，选科道，录遗佚。因言：“诸臣只以议论意见一触当途，遂永弃不收，要之于陛下无忤。今乃假天子威以锢诸臣，复假忤主之名以文己过。负国负君，罪莫大此。”意为宪成诸人发。已，复极陈朝政废坏，请帝奋然有为，与天下更始。且力言辽左阽危，必难永保状。帝皆置不省。
三才挥霍有大略，在淮久，以折税监得民心。及淮、徐岁侵，又请振恤，蠲马价。淮人深德之。屡加至户部尚书。会内阁缺人，建议者谓不当专用词臣，宜与外僚参用，意在三才。及都御史缺，需次内召。由是忌者日众，谤议纷然。工部郎中邵辅忠遂劾三才大奸似忠，大诈似直，列具贪伪险横四大罪，御史徐兆魁继之。三才四疏力辨，且乞休。给事中马从龙、御史董兆舒、彭端吾、南京给事中金士衡相继为三才辨。大学士叶向高言三才已杜门待罪，宜速定去留，为漕政计。皆不报。已而南京兵部郎中钱策，南京给事中刘时俊，御史刘国缙、乔应甲，给事中王绍徵、徐绍吉、周永春、姚宗文、朱一桂、李瑾，南京御史张邦俊、王万祚，复连章劾三才。而给事中胡忻、曹于汴，南京给事中段然，御史史学迁、史记事、马孟祯、王基洪，又交章论救。朝端聚讼，迄数月未已。宪成乃贻书向高，力称三才廉直，又贻书孙丕扬力辨之。御史吴亮素善三才，即以两书附传邸报中，由是议者益哗。应甲复两疏力讦，至列其十贪五奸。帝皆不省。三才亦力请罢，疏至十五上。久不得命，遂自引去。帝亦不罪也。