应辰连乞补外，遂知福州。未几，升敷文阁待制，举朱熹自代。在镇二年，会朝廷谋蜀帅，乃以敷文阁直学士为四川制置使、知成都府。陛辞，特降诏抚谕。入境，以书与宣抚使吴璘，令以抚谕诏申严号令。既至，免利路民饷运，徙沿边戍兵就粮内郡，纵保胜义士复业，存左藏所解白契二百万以备不虞，悉奏行之。有谓蜀中纲马驿程由梁、洋、金、房，山路峻险，宜浮江而下，诏吴璘措置。执政、大将皆主其说，应辰与夔帅王十朋力言其不便，遂得中止。二税勘合，每贯取二十钱，乾道诏旨尝减三之一，有欲增之者，应辰与两漕臣列奏，言："勘合不以钞计，而以贯石匹两计，是阳为减而阴实增之也。以成都一路计之，岁入三十万，今以所增为六十万，计以四路，不知几倍。虽非兴利者所便，而民受其赐多矣。"
璘时驻蜀口武兴，精兵为天下冠，既老且病，应辰密奏以关陕大将系国安危，所当预图。于是执政传旨，若璘不起，令制司暂领其任。暨璘死，应辰遂摄宣抚之职，蜀道晏然。
虞允文寻以知枢密院事宣抚四川，应辰援张浚例，乞罢制司，不许。总所牒委官核四川匿契税，应辰奏："其不便者四，曰妨农废业，曰纵吏扰民，曰违法害教，曰长奸起讼。比户部已令人自首，州县收并已不少，其未尽者，有见行法令，不宜为此烦扰。"上曰："论极有理，速罢止之。"
蜀大旱，诏问救荒之策，应辰奏："利、阆、绵、梓军马粮料，随民力均敷，官虽支籴钱，民不得半价，若选官就岁熟处籴之，可以宽民力，第无钱束手，乞给度牒。"上曰："汪应辰治蜀甚有声，且留意民事如此。"给度牒四百，永为籴本振济，遂移书诸路漕臣，亟救荒，且以绵、剑和籴告之，而全蜀蒙惠。
刘珙拜同知枢密院事，进言曰："汪应辰、陈良翰、张栻学行才能，臣所不及。"已，得旨召还。邛之安仁年饥，挻起为盗，害及旁郡，即具奏，且檄茶马使招捕。旬月间，诛其渠魁，余悉抚定。或白之虞允文曰："汪帅得无掩盗事不上闻乎？"宣司乃密奏，使人绐应辰曰："邛寇事未敢奏，不审制司如何？"应辰以奏检报之，允文内愧。将行，代纳成都一府激赏绢估三万三千九百八十四匹。
冬，入觐，陛对，以畏天爱民为言。上曰："卿久在蜀，宽朕西顾忧，军政民事革弊殆尽，蜀中除虚额，民间当被实惠。"应辰奏："虚额去则州县宽，尚有两事，曰预借，曰对籴。预借乃州县累岁相仍，对籴则以补州县阙乏，民输米一石，即就籴一石，或半价，或不支，且多取赢。陛下近捐百万除预借之弊，对籴患止数州，愿并除之，则弊革无余矣。"
除吏部尚书，寻兼翰林学士并侍读。论爱民六事，庙堂议不合，不悦者众。一日，陈良佑登对，上告以"汪应辰言卿在蜀多诞谩。"良佑奏："臣与应辰昨同从班，应辰请外，得衢州，臣惜其去，同奏留之。时边奏方急，臣不知应辰将为便私计也。奏既上，应辰以此大憾，乃为是说以中臣耳。"上曰："乃尔邪！"
应辰在朝多革弊事，中贵人皆侧目。德寿宫方甃石池，以水银浮金凫鱼于上，上过之，高宗指示曰："水银正乏，此买之汪尚书家。"上怒曰："汪应辰力言朕置房廓与民争利，乃自贩水银邪？"应辰知之，力求去。会复出发运均输之旨，叹曰："吾不可留矣，但力辨群枉，则补外之请自得。"乃力论其事有害无利，遂以端明殿学士知平江府。
韩玉被旨拣马，过郡，应辰简其礼。玉归，谮之于上曰："臣所过州县，未有若平江之不治者。"上怪之。平江米纲至，有折阅，事上，连贬秩。力疾请祠，自是卧家不起矣，以淳熙三年二月卒于家。
应辰接物温逊，遇事特立不回，流落岭峤十有七年。桧死，始还朝，刚方正直，敢言不避。少从吕居仁、胡安国游，张栻、吕祖谦深器许之，告以造道之方。尝释克己之私如用兵克敌，《易》惩忿窒欲，《书》刚制于酒，惩窒、刚制皆克胜义，可不常省察乎？其义理之精如此。好贤乐善，出于天性，尤笃友爱，尝以先畴逊其兄衢，虽无屋可居不顾也。子达，继登进士第，仕至吏部尚书、端明殿学士。
王十朋，字龟龄，温州乐清人。资颖悟，日诵数千言。及长，有文行，聚徒梅溪，受业者以百数。入太学，主司异其文。
秦桧死，上亲政，策士，谕考官曰："对策中有陈朝政切直者，并置上列。"十朋以"权"为对，大略曰："揽权者，非欲衡石程书如秦皇，传餐听政如隋文，强明自任、不任宰相如唐德宗，精于吏事、以察为明如唐宣宗，盖欲陛下惩既往而戒未然，威福一出于上而已。尝有铺翠之禁，而以翠羽为首饰者自若，是岂法令不可禁乎？抑宫中服浣濯之化，衣不曳地之风未形于外乎？法之至公者莫如选士，名器之至重者莫如科第。往岁权臣子孙、门客类窃巍科，有司以国家名器为媚权臣之具，而欲得人可乎？愿陛下正身以为本，任贤以为助，博采兼听以收其效。"几万余言。上嘉其经学淹通，议论醇正，遂擢为第一。学者争传诵其策，以拟古晁、董。