时捻匪张洛行之侄总愚扰河南，令苏克金率马队往会剿，而降捻李世忠，官至江南提督，素跋扈，盘踞淮南，将为隐患。诏曾国藩密为处置，命僧格林沁驻军镇慑。三年春，世忠自请解兵柄。会汉南粤、捻诸匪纠合下窜，与张总愚相应接，将图南犯，为江宁踞贼声援。僧格林沁乃督师赴许州，进南阳，与河南、湖北诸军会剿，迭破贼於信阳、应山、郧阳之间。六月，江宁克复，大赉诸军，诏嘉僧格林沁转战勋勤，加一贝勒，命其子伯彦讷谟祜受封，复以所部蒙古马队最得力，保举素无冒滥，命择尤奏奖，赏兵丁银一万两。
七月，粤、捻诸匪麕聚麻城，令苏克金、张曜、英翰等分路进击，破贼垒数十。捻首陈得才以万众来扑，战於红石堰。苏克金力战，歼贼甚众，遽病暍卒，以成保代之。贼窜麻城南境闵家集，结垒为固，成保攻破之。总兵郭宝昌克蔡家畈，贼窜河南光山、罗山。僧格林沁亲督马队追击，战於萧家河，援贼大至，稻陇地狭，马队失利，自翼长舒通额以下，阵亡将领十二人。八月，复战於光山柳林寨，先胜，中伏，为贼所围，力战始退，总兵巴扬阿死之。九月，张总愚东窜，与上巴河、蕲州之贼勾合，踞风火山，僧格林沁会鄂军进剿，连战破之。贼趋安徽境，分窜潜山、太湖、英山。十月，连破之於土漠河、乐儿岭、陶家河。匪目黄中庸率千人来降，追至黑石渡，令黄中庸为前锋，袭贼营，大军继之，冲贼为两段，贼目温其玉等率九千馀人投械乞降。侦知贼分三路，遣兵分剿，捻首马融和率党七万人投诚，原为前敌。贼党甘怀德诱擒伪端王蓝成春出献，磔於军前。馀党汪传第、吴青泉、吴青泰、范立川等各率众乞抚，先后受降十数万人，著名匪首仅存数人。陈得才寻亦穷蹙自尽，惟张总愚、陈大憙西窜河南、湖北境，复猖獗。
十一月，僧格林沁督军追剿，败之於光山境，进至枣阳。粤匪赖文光、邱元才，捻匪牛洛红、任柱、李允等窜踞襄阳黄龙垱、峪山，官军进击小挫，而张总愚、陈大憙乘间与合，图犯樊城。大军追击於邓州唐坡，贼倾巢出扑，两面包钞，官军失利，伤亡甚多。僧格林沁自请严议，诏宽之，乃驻军南阳。十二月，贼由南召、鲁山窜踞宝丰张八桥。大军进逼，令郭宝昌、何建鼇分南北两路，恒龄、成保以马队护之。北路逼贼而营，贼来扑，成保横出钞袭，乘胜压过山冈；南路诱贼深入，从旁更番进击：两路皆捷，合军追击，直抵张八桥。贼夜遁入山，北趋河、洛。僧格林沁督军由洛阳取道宜阳，驻韩城镇。
四年正月，贼折而南犯鲁山，大军追及，战於城下。前锋得利穷追，后路为贼钞袭，翼长恒龄等阵亡。舒伦保、常顺马队接应，陈国瑞横突扼桥上，始得全师退，而舒伦保、常顺亦以伤殒。贼遂窜叶县、襄城，陈国瑞乘雪夜袭攻，纵火焚之。贼东北窜新郑、尉氏，追及於双溪河，翼长诺林丕勒等击走之。贼南趋，由临颍、郾城扰西平，裹胁愈众，遂犯汝宁。二月，僧格林沁进抵汝宁，贼由息县、罗山窜信阳。大军抵信阳，贼又北窜，追至确山。陈国瑞等步队亦到，令与全顺、何建鼇、常星阿、成保数路合击。郭宝昌设伏山口，僧格林沁登山督战，诸悍贼齐集，合力死斗。国瑞鏖战最力，宝昌伏起冲突，贼大败，尸横遍野，由遂平、西平、郾城、许州、扶沟直走睢州。官军追至，又奔入山东境，渡运河至宁阳，折向曲阜。
官军驰追匝月，日行百里，往返三千馀里，马力久疲。自苏克金、舒通额、恒龄等殁后，得力战将渐稀。朝命先调湘淮军著名兵将，多观望不至，僧格林沁亦不原用之。至是匪踪剽忽，盘旋於兖、沂、曹、济之间。由汶上窜郓城水套，句结伏莽，众至数万。僧格林沁督师猛进，再战再捷。至曹州北高庄，贼拒战。军分三路合击，皆挫败，退紥荒庄，遂被围，兵不得食，夜半突围乱战，昏黑不辨行，至吴家店，从骑半没。僧格林沁抽佩刀当贼，马蹶遇害。时四月二十四日也。内阁学士全顺、总兵何建鼇同殉於阵。
事闻，两宫震悼，诏嘉其忠勇性成，视国事如家事，饰终典礼视亲王，从优议恤。命侍卫驰驿迎柩至京，上奉两宫皇太后亲奠，赐金治丧，祀昭忠祠，於立功地方建专祠，配享太庙，谥曰忠，预绘像紫光阁。七年，捻平，遣官赐祭一坛。光绪十五年，皇太后归政，敕於京师安定门内建专祠，祠曰显忠。子伯彦讷谟祜袭亲王爵，孙那尔苏袭封贝勒，次孙温都苏封辅国公。
僧格林沁所部骑兵最号劲旅，骁将以舒通额、恒龄、苏克金为最，均先殒。及从难，仅全顺、何建鼇二人。两次治海防，倚提督史荣椿、乐善，先后死事焉。其将勇营者，陈国瑞、郭宝昌最有名，并自有传。