语皆刺大学士周延儒、温体仁，帝益不怿，斥为民。
九年用荐召，复故官。明年闰月，久旱修省，道周上言：“近者中外斋宿，为百姓请命，而五日内系两尚书，未闻有人申一疏者。安望其戡乱除凶，赞平明之治乎？陛下焦劳于上，小民展转于下，而诸臣括囊其间，稍有人心，宜不至此。”又上疏曰：“陛下宽仁弘宥，有身任重寄至七八载罔效、拥权自若者。积渐以来，国无是非，朝无枉直，中外臣工率苟且图事，诚可痛愤。然其视听一系于上。上急催科则下急贿赂；上乐锲核，则下乐巉险；上喜告讦，则下喜诬陷。当此南北交讧，奈何与市井细民，申勃谿之谈，修睚眦之隙乎。”时体仁方招奸人构东林、复社之狱，故道周及之。
旋进右谕德，掌司经局，疏辞。因言己有三罪、四耻、七不如。三罪、四耻，以自责。七不如者，谓“品行高峻，卓绝伦表，不如刘宗周；至性奇情，无愧纯孝，不如倪元璐；湛深大虑，远见深计，不如魏呈润；犯言敢谏，清裁绝俗，不如詹尔选、吴执御；志尚高雅，博学多通，不如华亭布衣陈继儒、龙溪举人张燮；至圜土累系之臣，朴心纯行，不如李汝璨、傅朝佑；文章意气，坎坷磊落，不如钱谦益、郑鄤。”鄤方被杖母大诟，帝得疏骇异，责以颠倒是非。道周疏辩，语复营护鄤。帝怒，严旨切责。
道周以文章风节高天下，严冷方刚，不谐流俗。公卿多畏而忌之，乃藉不如鄤语为口实。其冬，择东宫讲官。体仁已罢，张至发当国，摈道周不与。其同官项煜、杨廷麟不平，上疏推让道周。至发言：“鄤杖母，明旨煌煌，道周自谓不如，安可为元良辅导。”道周遂移疾乞休，不许。
十一年二月，帝御经筵。刑部尚书郑三俊方下吏，讲官黄景昉救之，帝未许。而帝适追论旧讲官姚希孟尝请漕储全折以为非。道周听未审，谓帝将宽三俊念希孟也，因言：“故辅臣文震孟一生蹇直，未蒙帷盖恩。天下士，生如三俊，殁如震孟、希孟，求其影似，未可多得。”帝以所对失实，责令回奏。再奏再诘，至三奏乃已。凡道周所建白，未尝得一俞旨，道周顾言不已。
六月，廷推阁臣。道周已充日讲官，迁少詹事，得与名。帝不用，用杨嗣昌等五人。道周乃草三疏，一劾嗣昌，一劾陈新甲，一劾辽抚方一藻，同日上之。其劾嗣昌，谓：
天下无无父之子，亦无不臣之子。卫开方不省其亲，管仲至比之豭狗；李定不丧继母，宋世共指为人枭。今遂有不持两服，坐司马堂如杨嗣昌者。宣大督臣卢象升以父殡在途，搥心饮血，请就近推补，乃忽有并推在籍守制之旨。夫守制者可推，则闻丧者可不去；闻丧者可不去，则为子者可不父，为臣者可不子。即使人才甚乏，奈何使不忠不孝者连苞引蘖，种其不祥以秽天下乎？嗣昌在事二年，张网溢地之谈，款市乐天之说，才智亦可睹矣，更起一不祥之人，与之表里。陛下孝治天下，缙绅家庭小小勃谿，犹以法治之，而冒丧斁伦，独谓无禁，臣窃以为不可也。
其论新甲，言：
其守制不终，走邪径，托捷足。天下即甚无才，未宜假借及此。古有忠臣孝子无济于艰难者，决未有不忠不孝而可进乎功名道德之门者也。臣二十躬耕，手足胼胝，以养二人。四十余削籍，徒步荷担二千里，不解屝屦。今虽逾五十，非有妻子之奉，婢仆之累。天下即无人，臣愿解清华，出管锁钥，何必使被棘负涂者，祓不祥以玷王化哉！
其论一藻，则力诋和议之非。帝疑道周以不用怨望，而“缙绅”、“勃谿”语，欲为郑鄤脱罪，下吏部行谴。嗣昌因上言：“鄤杖母，禽兽不如。今道周又不如鄤，且其意徒欲庇凶徒，饰前言之谬，立心可知。”因自乞罢免，帝优旨慰之。
七月五日，召内阁及诸大臣于平台，并及道周。帝与诸臣语所司事，久之，问道周曰：“凡无所为而为者，谓之天理；有所为而为者，谓之人欲。尔三疏适当廷推不用时，果无所为乎？”道周对曰：“臣三疏皆为国家纲常，自信无所为。”帝曰：“先时何不言？”对曰：“先时犹可不言，至简用后不言，更无当言之日。”帝曰：“清固美德，但不可傲物遂非。且惟伯夷为圣之清，若小廉曲谨，是廉，非清也。”时道周所对不合指，帝屡驳，道周复进曰：“惟孝弟之人始能经纶天下，发育万物。不孝不弟者，根本既无，安有枝叶。”嗣昌出奏曰：“臣不生空桑，岂不知父母？顾念君为臣纲，父为子纲，君臣固在父子前。况古为列国之君臣，可去此适彼；今则一统之君臣，无所逃于天地之间。且仁不遗亲，义不后君，难以偏重。臣四疏力辞，意词臣中有如刘定之、罗伦者，抗疏为臣代请，得遂臣志。及抵都门，闻道周人品学术为人宗师，乃不如郑鄤。”帝曰：“然，朕正拟问之。”乃问道周曰：“古人心无所为，今则各有所主，故孟子欲正人心，息邪说。古之邪说，别为一教，今则直附于圣贤经传中，系世道人心更大。且尔言不如郑鄤，何也？”对曰：“匡章见弃通国，孟子不失礼貌，臣言文章不如鄤。”帝曰：“章子不得于父，岂鄤杖母者比。尔言不如，岂非朋比？”道周曰：“众恶必察。”帝曰：“陈新甲何以走邪径，托捷足？且尔言软美容悦，叩首折枝者谁耶？”道周不能对，但曰：“人心邪则行径皆邪。”帝曰：“丧固凶礼，岂遭凶者即凶人，尽不祥之人？”道周曰：“古三年丧，君命不过其门。自谓凶与不祥，故军礼凿凶门而出。夺情在疆外则可，朝中则不可。”帝曰：“人既可用，何分内外？”道周曰：“我朝自罗伦论夺情，前后五十余人，多在边疆。故嗣昌在边疆则可，在中枢则不可；在中枢犹可，在政府则不可。止嗣昌一人犹可，又呼朋引类，竟成一夺情世界，益不可。”帝又诘问久之。帝曰：“少正卯当时亦称闻人，心逆而险，行僻而坚，言伪而辨，顺非而泽，记丑而博，不免圣人之诛。今人多类此。”道周曰：“少正卯心术不正，臣心正无一毫私。”帝怒。有间，命出候旨。道周曰：“臣今日不尽言，臣负陛下；陛下今日杀臣，陛下负臣。”帝曰：“尔一生学问，止成佞耳！”叱之退。道周叩首起，复跪奏：“臣敢将忠佞二字剖析言之。夫人在君父前，独立敢言为佞，岂在君父前谗谄面谀为忠耶？忠佞不别，邪正淆矣，何以致治？”帝曰：“固也，非朕漫加尔以佞。但所问在此，所答在彼，非佞而何？”再叱之退。顾嗣昌曰：“甚矣，人心偷薄也。道周恣肆如此，其能无正乎？”乃召文武诸臣，咸聆戒谕而退。